文献综述
1、研究现状及发展趋势
1.1固体酸催化剂研究现状
关于固体酸，一般认为是能够化学吸附碱的固体，也可以理解为能够使碱性指示剂在其上改变颜色的固体。 而根据Bronsted 和 Lewis 的定义，能够给出质子或接受电子对的固体便称为固体酸。目前，固体酸大体包含九类：固体化液体酸、氧化物、硫化物、金属盐、沸石分子筛、杂多酸、阳离子交换树脂、天然黏土矿、固体超强酸[1-2]。现今工业生产中，大量的均相腐蚀性酸如路易斯酸，质子酸等被广泛应用，但这些酸普遍存在与产品难分离、腐蚀设备、选择性差、生产过程产生的废液严重污染环境等不足。在当今绿色化学主题的潮流下，寻找能够替代均相腐蚀性酸的新型环保可回收的非均相酸催化剂是必然的趋势。固体酸因其在催化过程中通常与被催化组分呈不同状态，从而形成非均相催化。且固体酸催化剂不但能够避免均相酸的一些不足，在分离回收、重复利用等方面也具备很大的优势，成为当今绿色催化剂研究的趋势之一。例如，在制备生物柴油方面，Narkhede 等用浸渍法合成了一系列将 Keggin 型结构的杂多酸十二钨硅酸锚定到 Hbeta; 沸石分子筛上的负载型催化剂，利用该催化剂让油酸通过酯化反应来制备生物柴油，通过一系列表征实验证明了该催化剂存在可重复使用性，但是相对于载体来说，该催化剂的比表面积、孔径和孔体积都大大降低，这显然会降低该催化剂的催化性能[2]。在制备烷基糖苷方面，以有机酸作催化剂，成本太高。以浓硫酸作催化剂,因其活性太高，对反应条件的变化很敏感，使得葡萄糖易聚合，不易控制。蒋爱琴等人用固体酸TiO2/SO2-4合成烷基糖苷，并对产品的性能进行了测定[3]。发现该类固体酸不仅具备制备方法简单，大大简化了工艺，降低成本，而且，此类催化剂化学稳定性和热定性好，容易控制，可反复使用，减少了三废对环境的污染。
1.2碳基固体酸研究现状
碳基固体酸催化剂一般是以芳香族化合物和糖类化合物为原料，经不完全碳化和磺化制得含磺酸基的碳基固体酸催化剂，主要应用在酯化、重排、水解和烷基化等反应。与传统的固体酸催化剂相比，不仅原料成本减少，大大简化工艺过程，且具有酸密度高、耐热性好、结构稳定等优点，目前，在绿色化工生
产中有着许多应用。刘红茹等人以葡萄糖为原料制备了碳基固体酸催化剂来催化水解纤维素，通过探针反应发现了负载在碳架结构上的磺酸基团数量是影响催化剂催化活性的关键，避免了酸水解和酶水解纤维素存在的产物与催化剂分离困难、催化剂难重复利用、环境污染严重等不足。杨光等人利用可溶性淀粉和对甲苯磺酸混合物的部分炭化制备了碳基对甲苯磺酸催化剂，研究了该催化剂在苯与十二烯烷基化反应中的催化性能，发现该催化剂具有较好的催化活性和可再生性。但杨光等人认为，反应和再生过程中高温导致-SO3H和苯环间的键断裂造成碳基固体强酸催化剂的-SO3H流失或反应中生成的大分子物质覆盖在催化剂表面早造成了催化剂酸位数量的降低是催化剂活性降低的可能原因[4-8]。
1.3磁性固体酸研究现状
随着人们生活质量的提高和环保意识的增强，绿色化学要求化学品的生产必须符合资源合理利用，环境污染低。好的催化剂不仅要求其具有很好的催化性能，还要求催化剂能够容易分离且具有重复利用性。传统方法制备的固体酸多呈粉状，还存在分离和回收困难，且在液相催化体系中易团聚等缺点。若赋予催化剂磁性，催化剂在外加磁场的作用下，就能够高效率的回收，使得三废对环境污染大大降低。吕萌等采用化学共沉淀法合成了磁性固体酸催化剂SO42－/ZrO2/Cr2 O3 /Fe3O4用于催化水体系中纤维素的液化，考虑到催化剂的分离回收，反应采用磁性Fe3O4对ZrO2基固体酸进行改性，赋予催化剂以超顺磁性，这样在外加磁力作用下，就能实现催化剂的分离回收。吕萌等考虑到酸基团是影响催化活性的关键，就在催化剂中掺杂了Cr2O3，以提高催化剂的酸性及热稳定性，使得催化剂提高了应用价值。在武海棠等人采用共沉淀与浸渍法制备得到磁性固体酸S2O2－8/ZrO2-Al2O3-Fe3O4催化剂并将其应用于乙醇介质中能源植物柳枝稷的催化液化的实验中，既证明了赋予催化剂磁性可以易分离回收利用，也探究了Al /Zr 物质的量比、煅烧温度等制备条件和固体酸比表面积和表面酸中心对催化剂催化活性的影响[9-10]。
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