1.文献综述
1.1硫化氢的传统捕集技术及其局限性
天然气因为清洁方便，被认为是目前最有应用前景的人类生产生活的替代能源之一。天然气中的主要成分是甲烷(CH4)，此外还有一些有害杂质，如硫化氢(H2S)和二氧化碳(CO2)。硫化氢有剧毒和强腐蚀性。因此，利用天然气前必须除去H2S，以确保生产过程的安全，也可避免其他气体污染物的产生。由于硫化氢的弱酸性和还原性,其吸收方法大致上有干法和湿法两类。干法脱硫有流程简单、操作便捷、净化度高等优势,比较适合处理低硫含量的气体,常用的脱硫剂有活性炭及金属氧化物等。但是,实际工业过程中,高纯度活性炭制备花费高,很难满足大规模工业化的需求[1]。湿法脱硫可分液体吸收法以及吸收氧化法两类。液体吸收法主要包括烷醇胺法和热碳酸钾法等,该类脱硫法的主要问题是设备腐蚀、溶剂降解和损失。吸收氧化法主要有砷基工艺和钒基脱硫工艺,存在的主要问题是化学药品耗量增大, 硫单质质量差,可能造成二次污染等[2]。
1.2 离子液体简介
离子液体(ILs)是一种室温熔盐，其体系中由阴阳离子以一定配比形成，整体不带电显电中性，且在室温或近似于室温下为液态的一种熔盐体系，又称室温熔融盐[3]。由于具有极低的蒸汽压、高的热稳定性、可设计的结构、宽的液体温度范围和对多种化合物的强增溶等独特的性质，近年来受到了广泛的关注。最重要的是，离子液体可以功能化为任务特异性离子液体(TSILs)，它可以根据我们的需要实现高效和选择性的分离或反应过程[4]。因此，离子液体被认为是一种新型的“绿色溶剂”，在催化，电解，提取，膜分离、和气体吸收等领域显示出广泛的应用潜力已被认为是一类替代传统有机溶剂用于气体分离的新型材料。特别是离子液体中的阳离子和阴离子的无限组合使人们可以根据不同的任务来设计离子液体的结构。例如，酸性离子液体已被证明是许多酸催化有机反应的有效催化剂；含氨基的碱性离子液体，用于捕获CO2和H2S，并促进CO2的加氢反应。离子液体可用作永久性气体的液体吸收剂，也可用作气体分离的溶剂[5]。目前，一个活跃的研究领域是探索在脱除气体脱臭过程中酸性气体(CO2和H2S)方面用特定任务的离子液体代替常规烷醇胺溶液的可能性。
1.3离子液体捕集硫化氢的优势及研究进展
离子液体作为环境友好的清洁绿色溶剂，在酸性气体分离净化方面展现了良好的应用前景[2]。离子液体性能稳定，能循环运行，对H2S去除率高，并适应低H2S浓度废气的处理[6]。可充分利用离子液体结构可设计性，以低黏度、稳定性好、吸收量大、吸收热小、易于合成等为目标，通过引入官能团来设计开发功能化、具有工业化应用前景的离子液体，用于 H2S 的吸收分离研究[2]。
目前就离子液体吸收分离H2S而言，大量研究集中在H2S在离子液体中的溶解度测量和相关热力学性质研究等方面。2007年，Jou[7]等报道了温度为 298～403 K，压力高达9.6 MPa 时，H2S 在离子液体[bmim][PF6]中的溶解度。结果表明，压力对 H2S 在离子液体[bmim][PF6]中的溶解度有很大的影响，因此再探究离子液体对H2S的吸收性是需要考虑压力这一因素。近来马云倩[8]等先后开发了有机胺型铁基离子液体和离子液体-醇胺溶液复配型溶剂，用于H2S的吸收分离。Huang[9]等又合成了[N2224][DMG]、[N2224][IMA]和[N2224][NIA] 3种季铵类路易斯碱性离子液体用于吸收H2S。实验表明，333 K时和100~120 kPa下，H2S在3种离子液体中的溶解度随压力的升高而增加，溶解度顺序依次为:[N2224] [DMG] gt;[N2224][IMA] gt; [N2224] [NIA]。Jalili[10]课题组在离子液体吸收分离H2S方面开展了系列研究，根据测量得到的H2S在各种离子液体中的溶解度，采用Krichevsky-Kasarnovsky方程对H2S在离子液体中的溶解度进行关联，并估算其相应的亨利常数等热力学性质。而本文将从不同温度下离子液体的密度黏度、等性质以及离子液体的核磁、红外表征来分析离子液体吸收H2S的机理。
2.研究内容
2.1离子液体筛选
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